В период с 1957 по 1959 год Солженицын создал философско-исторический роман «В круге первом», с 1963 по 1966 год работал над повестью «Раковый корпус». Однако, кроме «Одного дня Ивана Денисовича», нескольких рассказов и одной статьи, опубликовать в официальных изданиях Солженицын больше ничего не смог вплоть до 1989 года. С 1966 года всё им написанное печаталось в самиздате или за рубежом, а опубликованные ранее произведения изымались из библиотек.
В конце «оттепели» тема политических репрессий была закрыта советскими властями, а творчество писателя стало рассматриваться в контексте диссидентской деятельности. В 1967 году Солженицын выступил с обращением к IV съезду Союза советских писателей, в котором он говорил о вреде политической цензуры и требовал возможности публиковать свои произведения.
С этого времени публицистика навсегда становится неотъемлемой частью творчества писателя. Он пишет открытые письма, в которых протестует против нарушений конституционных прав человека и преследования инакомыслия. Своё последовательное и непримиримое противостояние тоталитарному режиму Солженицын описал в автобиографической книге «Бодался телёнок с дубом», опубликованной в 1975 году в Париже.
На Западе же в 1968 году вышли в свет повесть «Раковый корпус» и роман «В круге первом». Эти публикации принесли писателю мировую известность. На родине это событие было отмечено исключением его в 1969 году из Союза писателей.
В 1970 году Солженицыну была присуждена Нобелевская премия по литературе. Однако писатель не смог выехать в Стокгольм, чтобы эту премию получить, не состоялось вручение премии и в Москве. Всё же через два года Солженицын написал «Нобелевскую лекцию», в которой пояснил своё понимание литературы — «сгущённого опыта» национального сознания, «живой памяти», «большого сердца, колотящегося о заботах и бедах нашего мира...».
В 1973 году Солженицын направил руководителю страны Л.И. Брежневу «Письмо вождям Советского Союза», в котором предупреждал об опасности тотального распространения «коммунистического учения» среди «всех народов мира». В этом письме Солженицын призывал «вождей» отменить цензуру, освободить политических заключённых, разрешить свободу совести и прекратить контроль над восточноевропейскими странами. В ответ органы государственной безопасности изъяли один из экземпляров рукописи книги Солженицына «Архипелаг ГУЛАГ», над которой он работал с 1958 по 1968 год.
В масштабном документальном трёхтомном полотне «Архипелаг ГУЛАГ» с подзаголовком «Опыт художественного исследования», первая редакция которого была завершена в 1967 году, наиболее полно отразился лагерный опыт Солженицына. В 1968 году он передал микроплёнку с рукописью книги за рубеж, где в 1973 году был опубликован первый том книги.
Материалом для «художественного исследования» послужили свидетельства бывших узников, беседы с людьми, исследования Солженицына и его собственная биография. В «Архипелаге...» дан обстоятельный обзор преступлений правящей власти — политических процессов и массовых репрессий, совершённых ею в период с 1918 по 1938 год. И всё-таки предметом анализа писателя становится человеческая душа, прежде всего его собственная. Своеобразие «Архипелага...» заключается в том, что эпически объективное изображение сочетается в нём с исповедальностью, а автобиографический субъект повествования является при этом объектом авторского же исследования.
Первый том книги «Архипелаг ГУЛАГ», переправленой на Запад, был опубликован в 1973 году. Реакция советских властей была мгновенной — в феврале 1974 года Солженицына арестовали, лишили гражданства и выслали из страны как «изменника родины». После ареста писателя его жена распространила через самиздат его статью «Жить не по лжи» (1973), в которой писатель обращался к гражданам Советского Союза с призывом прекратить поддерживать лживую политику властей.